Come cardinale, Ubaldo Allucingoli partecipò alle seguenti elezioni papali:

• Elezione papale del 1143, che elesse papa Celestino II
• Elezione papale del 1144, che elesse papa Lucio II
• Elezione papale del 1145, che elesse papa Eugenio III
• Elezione papale del 1153, che elesse papa Anastasio IV
• Elezione papale del 1154, che elesse papa Adriano IV
• Elezione papale del 1159, che elesse papa Alessandro III
• Elezione papale del 1181, nel quale fu eletto egli stesso.

Lucio si scontrò con l'imperatore Federico I per il possesso dei territori che erano appartenuti alla contessa Matilde di Toscana. La controversia sulla successione all'eredità della contessa era rimasta in sospeso dalla Pace di Venezia (conclusa dal suo predecessore Alessandro III nel 1177), e l'imperatore Federico propose nel 1182 che la Santa Sede dovesse rinunciare alle sue pretese, ricevendo in cambio due decimi delle entrate imperiali dell'Italia: un decimo per il Papa e l'altro per i cardinali. Lucio non acconsentì né a questa proposta, né ad un compromesso avanzato da Federico l'anno successivo; tantomeno la discussione personale tra i due potenti, che si svolse a Verona nell'ottobre del 1184, portò a risultati definitivi.

Nel frattempo apparvero altri motivi di disaccordo nel rifiuto del Papa a soddisfare i desideri di Federico circa la regolamentazione delle elezioni episcopali tedesche, che si erano svolte durante lo scisma^[2], e in particolare delle contestate elezioni per la sede episcopale di Treviri nel 1183.

Nel 1184 Lucio III incontrò in Ciociaria Gioacchino da Fiore abate di Corazzo, al tempo in cui il Calabrese sostava a Casamari, per circa un anno e mezzo (1183-1184), ospite dall'abate Giraldo. La Curia Pontificia, informata degli studi teologici sulle Sacre Scritture che conduceva l'abate Gioacchino, gli chiese l'interpretazione di una profezia ignota^[3], ritrovata nel lascito del cardinale Matteo di Angers, a seguito del discernimento il Pontefice gli concesse la Licentia Scribendi e lo esortò a scrivere e a completare al più presto le sue opere e di portarle a Roma per la prescritta approvazione apostolica. Ciò è tramandato da Luca Campano e dallo stesso fondatore della Congregazione Florense.

Nel perseguimento della sua politica di difesa delle prerogative pontificie, Lucio infine declinò, nel 1185, l'invito a incoronare Enrico VI come successore predestinato di Federico, e la frattura tra impero e Santa Sede divenne ancor più ampia sulle questioni della politica italiana.

Il 12 luglio 1184 consacrò il duomo di Modena^[4].

Nel novembre 1184 Lucio III tenne un sinodo a Verona, che condannò Catari, Patarini, Valdesi e Arnaldisti, e anatemizzò tutti quelli che erano stati dichiarati come eretici e i loro sostenitori. Al termine del sinodo con la bolla Ad abolendam condannò tutte le forme di eresia e ingiunse a tutti i vescovi di compiere accurate inchieste sull'eresia nella loro diocesi, una o due volte all'anno.^[5]

Nel 1185 cominciarono i preparativi per la Terza crociata, in risposta agli appelli di Baldovino IV di Gerusalemme. Prima che questi venissero completati, Lucio morì a Verona e fu sepolto nella cattedrale di quella città.

Papa Lucio III durante il suo pontificato ha creato 17 cardinali nel corso di 5 distinti concistori.^[6]