Langellának nem kellett sokáig várnia, hogy megismerjék a nevét a kritikusok körében: 1970-ben Frank Perry, rendező, megkérte, hogy játssza el az Egy őrült feleség naplója egyik mellékszerepét. Alakítását a Golden Globe-díj ismerte el, mint az év férfi színész felfedezettje. Ezen kívül megkapta a Nemzeti Filmszemle Tanács díját, de nem csak ezért, hanem a szintén ebben az évben készült Tizenkét székért, melyben egy szélhámost alakít. 1974 megkapta a Zorro újabb kalandjai című tv film főszerepét, majd öt év kihagyás után, szintén címszerepet kapott a Drakula című moziban.

Langella gyakorlott vívó, ezért több filmben is szerepelt a Zorro c. tévéfilmet követően, ahol kardoznia kellett. Langella balkezes, ezért a Zorróban is balkézzel vívott, ezért mindmáig ő az egyetlen balkezes Zorro.

A '70-es évek végére, mint a színház, mint a filmek terén igen ismert arc lett, de még messze állt a sztárságtól.

A '80-as évek nem igazán vitték előbbre az ismertség felé. Legfőképp kis költségvetésű filmekben és tv filmekben kapott szerepet: Those Lips, Those Eyes, Szfinx, Sherlock Holmes és Én, Leonard: Egy elme útja (igaz ezért Emmy-díj jelölést kapott). A Férfiak klubja című film sem lett kasszasiker, de legalább olyan színészek társaságában játszhatott, mint Harvey Keitel, Roy Scheider és Treat Williams. Sci-fiben is kipróbálta magát, mikor szerepelt a He-Man – A világ urai című moziban.

Az évtized utolsó filmje az És Isten megteremté a nőt című romantikus-vígjáték (1988) igen nagy bukásnak bizonyult.^[8]

Az 1990-es évek elején Kurt Vonnegut regényét vitték tv filmre: az 1991 Majomház-ért, Frank-et ismét kritikai elismerésben részesítették.^[9] Ezután ismét nagy nevekkel szerepelhetett: az 1492 – A Paradicsom meghódítása című moziban Gérard Depardieu, Sigourney Weaver, Armand Assante-val szerepelt, majd A tanú teste című filmben Madonna és Willem Dafoe oldalán volt látható. Negatív szereplő volt, mikor eljátszotta a Fehér Ház vezérkari főnökét a Dave-ben, majd emlékezetes alakítást nyújtott a Star Trek: Deep Space Nine három epizódjában. Fáraóként volt látható Ben Kingsley mellett a Mózes-ben, majd az Eddie-ben Whoopi Goldbergel volt látható, akivel később élettársak lettek.

2000 előtt még elvállalta Boris Balkan szerepét A kilencedik kapu moziban, melyben Johnny Depp-pel szerepelt.

A 2000-es évek első felében ismét csak próbálgatta magát csakúgy mint a '80 és '90-es években (Az aranygyapjú legendája, Édes november, Így nőttem fel, Vissza a pokolba). Még sorozatoknak a főszerepét is elvállalta (The Beast, Unscripted), de ezek egy évad után "befuccsoltak". Azonban az évtized második fele már sokkal sikeresebb lett.

Először George Clooney, Jó estét, jó szerencsét! című fekete-fehér rendezésében kapott szerepet, majd a Superman remake-jében, a Superman visszatérben, melyben Kevin Spaceyvel játszhatott (1994-ben már együtt szerepeltek A szuperágyú című tv filmben). Ezután ismét egy egy évadig futó sorozatban, a Kitchen Confidential-ban szerepelt, de ez már jóval sikeresebb lett a nézők körében.^[10] 2007-ben Leonard Schiller nevű karaktert vállalta el a Starting Out in the Evening című filmben. Alakításáért megkapta a Bostoni Filmkritikusok Egyesületének a díját, valamint jelölte az Online és a Chicagói Filmkritikusok. Eddigi karrierje során ez volt a legjobban elismert alakítása, egészen a következő évig, mikor elvállalta a Frost/Nixon című filmben Richard Nixon szerepét. A mozit Ron Howard rendezte, aki Langellán kívül, olyan színészeket hívott meg, mint Michael Sheen (ő játszotta David Frost-ot), Sam Rockwell, Kevin Bacon és Oliver Platt. Langella nem először játszotta el Nixon-t, hisz egy évvel ezelőtt színpadra vitte (de nem csak ő, hanem Michael Sheen is), amiért Tony-díjat nyert.^[11] De a filmváltozat is igen sikeres lett Frank számára: jelölte a BAFTA-díj, Golden Globe-díj, Oscar-díj, valamint több kritikus is nominálta. Ez a szerep elegendő volt, hogy játsszon A doboz című misztikus filmben és a Tőzsdecápák folytatásában, a Tőzsdecápák 2. - A pénz nem alszikban, melyet csakúgy mint az első részt, szintén Oliver Stone rendezett, Michael Douglas-el és Charlie Sheen-el a főszerepben.

Készülő filmjei közt van az All Good Things című mozi, melyben Ryan Gosling és Kirsten Dunst is látható lesz, valamint az Unknown White Male és a The Miraculous Year, melyben ismét főszerepet kap.